Rotura de simetría por pulsos de luz ultracortos

Los átomos en el cristal forman una red regular, en la que pueden moverse pequeñas distancias desde sus posiciones de equilibrio. Estas excitaciones de fonones están representadas por estados cuánticos. La superposición de estados de fonones define un llamado paquete de ondas de fonones, que está asociado con oscilaciones colectivas coherentes de los átomos en el cristal. Los fonones coherentes se pueden generar mediante la excitación del cristal con un pulso de luz de femtosegundo y sus movimientos rastreados en el espacio y el tiempo mediante la dispersión de un pulso de rayos X ultracorto del material excitado. El patrón de rayos X dispersos da una idea directa de la ubicación instantánea de los átomos y las distancias entre ellos. La secuencia de estos patrones proporciona una «película» de los movimientos atómicos.

Las propiedades físicas de los fonones coherentes están determinadas por la simetría del cristal, que es una disposición periódica de celdas idénticas. La fotoexcitación débil no cambia las propiedades de simetría del cristal. En este caso, los fonones coherentes con movimientos atómicos idénticos se excitan en todas las celdas unitarias (celdas unitarias rojas en la Fig. 1 (c) con flechas que indican desplazamientos atómicos). En contraste, una fuerte excitación óptica puede romper la simetría del cristal y hacer que los átomos en las celdas unitarias vecinas oscilen de manera diferente. [Fig. 1(d)]. Si bien este mecanismo tiene potencial para acceder a otros fonones, no se ha explorado hasta la fecha.

en el diario revisión física b (https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevB.107.L180303), investigadores del Instituto Max Born de Berlín, en colaboración con investigadores de la Universidad de Duisburg-Essen, han demostrado un nuevo concepto para la excitación y exploración de fonones coherentes en cristales de simetría transitoria. La clave de este concepto radica en reducir la simetría del cristal mediante la excitación óptica adecuada, como se demuestra con el típico cristal de bismuto semimetálico (Bi).

La excitación ultrarrápida de electrones en el infrarrojo medio en Bi modifica la distribución de carga espacial, lo que disminuye transitoriamente la simetría del cristal. En simetría reducida, se abren nuevas vías cuánticas para excitar fonones coherentes. Como se muestra en la Figura 1, la reducción de simetría duplica el tamaño de la celda unitaria desde el marco rojo con dos átomos de Bi hasta el marco azul con cuatro átomos de Bi. Además del movimiento atómico unidireccional que se muestra en la Fig. 1(c), la celda unitaria que contiene 4 átomos binarios permite paquetes de ondas de fonones coherentes con movimientos atómicos bidireccionales como se muestra en la Fig. 1(d).

La inspección de la estructura cristalina transitoria directamente por difracción de rayos X de femtosegundos revela oscilaciones de intensidad de difracción (Fig. 2), que persisten en una escala de tiempo de picosegundos. Las oscilaciones surgen de los movimientos del paquete de ondas coherentes a lo largo de las coordenadas del fonón en el cristal de baja simetría. Su frecuencia de 2,6 THz difiere de las oscilaciones de fonones en el nivel de excitación más bajo. Curiosamente, este comportamiento solo ocurre por encima del umbral de flujo de la bomba óptica y refleja el carácter altamente no lineal, denominado no turbulento, del proceso de fotoexcitación.

En resumen, la ruptura de simetría inducida ópticamente permite la modulación del espectro de excitación del cristal en escalas de tiempo ultracortas. Estos hallazgos pueden allanar el camino para guiar transitoriamente las propiedades de los materiales, implementando así nuevas funciones en optoacústica y conmutación óptica.